一种新颖的外场分子模拟机器学习模型

中国科学技术大学蒋斌教授的研究团队开发了一种通用的场诱导递归嵌入原子神经网络(FIREANN)模型，能够准确、高效地模拟系统与场的相互作用。他们的研究成果于10月12日发表在《自然通讯》上。

原子模拟在微观层面上理解复杂化学、生物和材料系统的光谱和动力学方面发挥着至关重要的作用。原子模拟的关键是找到高维势能面(PES)的准确表示。

近年来，使用原子机器学习(ML)模型来准确表示PES已成为一种常见的做法。然而，大多数机器学习模型仅描述孤立的系统，无法捕获外部场与系统之间的相互作用，而外部场和系统之间的相互作用可以通过场诱导电子或自旋极化来改变化学结构并控制相变。迫切需要一种考虑外部领域的新颖的机器学习模型。

为了解决这个问题，姜教授的研究团队提出了一种“一体化”的方法。该团队首先将外部场视为虚拟原子，并使用嵌入原子密度(EAD)作为原子环境的描述符。场诱导EAD(FI-EAD)源自原子的场相关轨道和基于坐标的轨道的线性组合，它捕捉了外部场与系统之间相互作用的本质，从而导致了费雷恩模型。

该模型准确地将系统的各种响应特性(例如偶极矩和极化率)与依赖于外场的势能变化相关联，为外场下复杂系统的光谱和动力学模拟提供了准确、高效的工具。

该团队通过在强外电场下对N-甲基乙酰胺和液态水进行动力学模拟，验证了FIREANN模型的能力，均表现出较高的准确性和效率。值得一提的是，对于周期系统，FIREANN模型仅通过原子力数据训练就可以克服极化固有的多值问题。

这项研究填补了机器学习模型中缺乏准确的外场表示的空白，这将有助于化学、生物学和材料科学领域分子模拟的进步。