一种用于寻找化学反应中过渡态的可靠且高效的计算方法

设计了一种寻找化学反应中过渡态的计算方法，大大降低了计算成本，并且可靠性高。与最广泛使用的现有方法相比，本方法将总计算成本降低了大约50%至70%。

该开发成果可在GitHub上获取，旨在加速材料科学的进步，使化学反应的探索变得更加容易和高效。这可能会带来更快的科学发现和技术创新。

在化学反应中，物质从一种能量稳定状态转变为另一种能量稳定状态，并经历不稳定的过渡态。这个过程类似于从山的一侧穿越到另一侧时寻找翻越山的最低海拔路线。理解过渡态——这条隐喻山路的顶峰——对于深刻理解反应机制至关重要。

然而，由于这些状态的瞬态和不稳定性质，它们的实验观察和识别具有挑战性，通常需要计算探索。

这项研究的重点是寻找已知反应物和产物之间过渡态的计算方法。这种类型的过渡态搜索优化了连接产物和反应物的路径，使其通过过渡态。由于路径通常由路径上的多个点(通常称为图像)表示，因此路径实际上是通过增量更新图像来优化的。

目前最常用的方法是微推弹性带 (NEB) 方法。该方法的主要挑战之一是计算成本昂贵。这有两个主要原因。一是需要大量的图像来提高搜索的分辨率。另一个原因是搜索原理不是变分的(即最小化目标函数)，因此每个图像的更新次数也往往很大。

本研究中新实施的方法创新性地解决了这些问题。首先，图像的数量可以减少到大约 3 个，因为只集中搜索过渡状态周围的区域。另外，搜索原理是变分的，因此可以更高效地求解。具体来说，目标函数定义为沿路径的能量指数的线积分。

对121个化学反应对新方法的性能进行了评估，并将结果与​​NEB方法及其改进版本进行了比较。首先，本方法在 98% 的情况下正确识别了过渡态。该精度远高于 NEB 方法，与改进版本相当。其次，本方法显示总计算成本显着降低——比 NEB 方法减少约 70%，比其改进版本减少 50%。

为了促进更广泛的应用，研究人员在 GitHub 上提供了他们的计算程序。它用 Python 编写，设计用于原子模拟环境 (ASE)，使研究人员能够通过指定反应物和产物轻松探索过渡态。

展望未来，这项研究的影响是巨大的。通过使过渡态搜索变得更容易、更快，该方法有望利用计算化学加速自然科学所有领域的研究和开发。