用于氨分解的耐水钙钛矿氮氧化物负载镍催化剂

氢因其高能量密度和无碳排放而成为清洁能源的灯塔。尽管有这些优点，氢燃料距离商业化还很远。液化氢需要大量的能量和极低的温度，使其大规模生产和长距离运输相当具有挑战性。

幸运的是，氨是一种很有前途的氢载体，它可以在较温和的条件下轻松液化、运输，并在催化剂的帮助下分解，产生纯氮气和所需的氢气。

多年来，研究发现碱性氧化物载体在镍(Ni)等非贵金属催化剂存在下通过促进电子供给来促进氨分解反应。在含氮载体材料中也发现了类似的促进氨催化的能力。前者需要催化剂的高工作温度，而后者对空气和水高度敏感，这可能导致不可逆的失活。

最近在《先进能源材料》上发表的一项突破性成果中，由东京工业大学(TokyoTech)的MasaakiKitano教授领导的研究小组通过开发一种以六方氮氧化钛钡为载体的高活性镍基氨分解催化剂克服了这些障碍。h-BaTiO3−xNy)。

新型不含贵金属的催化剂在低于传统镍基催化剂所需的操作温度下表现出优异的氨分解速率。“像钌这样的贵金属通常用作氨分解催化剂，但价格非常昂贵。这项研究提出了一种基于镍的替代品，它在低温下显示出良好的氢气生产率，但由于氮对氨的亲和力较弱，这一壮举很难实现。Ni低于一定温度，”Kitano教授解释道。

在他们的研究中，研究小组探索了钙钛矿型氮氧化物——一类以其稳定性和形成氮空位能力而闻名的材料。但迄今为止，它们还没有被用作较低温度下氨分解催化的载体材料。

在这里，研究人员合成了新的Ni/h-BaTiO3−xNy通过氮气和Ni/h-BaTiO3−xHy氢氧化物在温和条件下反应制备催化剂。然后对所得催化剂进行氨分解实验以分析其反应速率和有效性。

研究小组还进行了一系列分析测试和数学计算，以了解其催化机制。

结果表明，用N3-离子取代BaTiO3晶格上的O2-位点，使镍基催化剂的工作温度降低了140oC以上，显着优于传统的镍基氨分解催化剂。作为其氢氧化物前体。

此外，同位素实验和傅里叶变换红外光谱测量表明，N3-空位充当金属载体界面分解反应的活性位点，其中Ni促进氮气从载体上解吸。研究小组还发现Ni/h-BaTiO3−xNy在水中稳定，并且其催化活性在暴露后几乎不受影响。

实际上，该研究阐明了催化机制，强调了N3-离子取代在促进氨分解催化中的重要性。这些见解可以促进由镍、钴和铁组成的各种高活性非贵金属催化剂的开发。“这将有助于使从氨生产氢燃料变得更加可行，为更清洁的能源和更绿色的地球铺平道路，”北野教授总结道。