散装超流氦中分子转子的动力学

浸入液氦中的分子可以探测超流动性，因为它们的电子、振动和旋转动力学可以提供有关纳米级超流体的有价值的线索。在《科学进展》的一份新报告中，亚历山大·米尔纳和加拿大不列颠哥伦比亚大学和美国加州大学欧文分校的物理、天文学和化学科学家团队描述了一项在不同温度下超流氦浴内激光诱导氦二聚体旋转的实验研究。

该团队通过时间分辨激光诱导荧光跟踪超短激光脉冲来调节氦的相干旋转动力学。该研究成果为利用分子纳米探针在各种热力学条件下研究超流性提供了一条新途径。

液氦

液氦(LHe)的超流相(He II)形成了一个强相互作用的量子系统，具有独特的物理性质，引发了一些关于其组成的问题。其中最主要的是对本质上宏观的超流双流体模型的微观解释，该模型以两种形式描述系统：表现得像经典液体的正常流体和无阻力流动的零粘度超流体。

朗道的理论证明了包含集体基本激发的法向分量，包括声子和旋子，以及控制整个系统功能的相应色散和散射行为。双流体模型预测了第二声的过程——通过正常和超流体部分的周期性交换而穿过液体的温度波。

氦准分子

超流氦中的基本激发可以通过中子散射和观察嵌入原子和分子的动力学来研究。为了检查氦 II 固有的宏观双流体模型，研究人员使用称为准分子(He 2 * ) 的氦二聚体(液氦的天然分子探针) 完成了热力学变量函数的测量。

氦准分子的寿命约为秒，非常适合时间分辨的量子环境探测。米尔纳及其同事提出了一项时域研究，以在氦准分子中制备相干旋转波包，并在不同温度下的超流体量子浴中以飞秒分辨率探索其退相干性。科学家们使用强泵浦脉冲产生了a态准分子，通过线性偏振飞秒“踢”脉冲激发分子旋转，然后使用延迟的探测脉冲进行直接测量。

实验

该团队将信号呈现为踢探针延迟的函数。与振动激发不同，旋转布居从基态到激发态的转变需要在踢脉冲带宽内的 双光子拉曼频率。

研究小组探讨了线性二色性线是否源自泵浦脉冲产生的旋转热分子，这些分子尚未衰减到基态旋转状态，或者它们是否源自由反冲脉冲相干激发的分子;结果凸显了冲击脉冲的影响。

散装液氦的分子动力学

研究小组通过求解薛定谔方程，进一步对两个线性二色性峰之间的预期比率进行了数值计算。然后，该团队绘制了根据实验使用的反冲能量计算出的两个线性二色性峰值的比率。结果显示，在泵脉冲产生后约一毫秒，有多少氦二聚体松弛到基态旋转状态，旋转衰减常数更短。该团队通过对预期信号进行数值建模进一步验证了这一结论。

研究大量液氦中的分子动力学的主要优点是可以通过探测超流体的宏观性质来改变超流体的压力和温度。随着温度向 lambda 点升高，液体二色性明显降低，这提供了液体与激光诱导的氦二聚体相干旋转之间相互作用的特征。该团队在定制的低温恒温器中进行了实验，并结合了三个激光脉冲：泵浦、踢动和探针，输送到聚焦于液氦的低温恒温器。

外表

通过这种方式，Alexander Milner 及其同事对散装超流液氦中激光诱导相干分子旋转的实验观察进行了首次研究。他们没有将观察到的氦准分子旋转退相干归因于生物分子碰撞。他们使用时间分辨方法，检测并研究了三个时间窗口内的各种旋转动力学，其中他们表征了旋转冷却程度，探测了自旋-自旋动力学，并研究了纳米尺度上旋转退相干的衰减。

液氦旋转弛豫的结果可以改善基于激光诱导荧光的分子标记方法的过程，通过用分子纳米探针检查超流性的微观含义来理解逆流和量子湍流的研究。