新的光谱学方法揭示了压缩铈基金属玻璃中的加速弛豫动力学

我们理解玻璃和玻璃现象的一个主要障碍是弛豫动力学和玻璃结构之间难以捉摸的关系。由HPSTAR的QiaoshiZeng博士领导的团队最近开发了一种新的原位高压广角X射线光子相关光谱法，可以在极端压力下对金属玻璃系统进行原子级弛豫动力学研究。该研究发表在美国国家科学院院刊(PNAS)上。

金属玻璃(MG)具有许多优于传统金属和玻璃的性能，一直是全球研究的焦点。作为热力学亚稳态材料，就像典型的玻璃一样，MGs通过各种弛豫动态行为自发地一直演化到更稳定的状态。

这些弛豫行为对MG的物理性质有显着影响。尽管如此，直到现在，科学家加深对玻璃弛豫动力学，尤其是其与原子结构关系的理解的能力仍受到可用技术的限制。

“由于最近同步加速器X射线光子相关光谱(XPCS)的改进，可以在时间尺度上以高分辨率和广泛的覆盖范围测量玻璃样品的集体粒子运动，因此，各种微观动态过程在其他方面无法实现在眼镜中进行了探索，”曾博士说。

“然而，在之前的弛豫过程测量中，原子结构的变化是微妙的，这使得仍然难以探究结构与弛豫行为之间的关系。为了克服这个问题，我们决定采用高压，因为它可以有效地改变结构各种材料，包括MG。”

为此，该团队开发了原位高压同步加速器广角XPCS，以探测压缩过程中的铈基MG材料。原位高压广角XPCS表明，随着密度的增加，集体原子运动最初会减慢，正如通常预期的那样。然后，与直觉相反，它随着进一步压缩而加速，显示出异常的非单调压力诱导的稳态弛豫动力学交叉在~3GPa处。

此外，通过将这些结果与原位高压同步加速器X射线衍射相结合，松弛动力学异常与压缩过程中局部原子结构的显着变化密切相关，而不是与样品密度或整体应力水平单调缩放。

“随着密度增加，玻璃中的原子通常变得更难移动或扩散，从而减慢其弛豫动力学。这就是我们通常对静水压缩的期望，”曾博士解释说。

“因此，在压力下在铈基MG中观察到的非单调弛豫行为非常不寻常，这表明除了密度之外，结构细节也可能在玻璃弛豫动力学中发挥重要作用，”曾博士解释说。

这些发现表明，玻璃弛豫动力学与MG中的原子结构之间存在密切关系。曾乔石博士团队在这里开发的技术还可以扩展到探索各种玻璃中弛豫动力学与原子结构之间的关系，特别是那些可通过压缩显着调节的玻璃，为极端条件下的玻璃弛豫动力学研究提供了新的机会。