用于研究量子材料瞬态相的新X射线成像技术

使用光在量子材料中产生瞬态相正在迅速成为一种新的方法来设计它们的新特性，例如产生超导性或纳米级拓扑缺陷。然而，可视化固体中新相的生长并不容易，部分原因是该过程涉及广泛的空间和时间尺度。

尽管在过去的二十年里，科学家们已经通过调用纳米级动力学来解释光诱导的相变，但尚未产生真实的空间图像，因此没有人看到它们。

在《自然物理学》上发表的新研究中，ICFO研究人员AllanS.Johnson和DanielPérez-Salinas在前ICFO教授SimonWall的带领下，与奥胡斯大学、西江大学、范德比尔特大学、马克斯伯恩研究所、钻石光源、ALBA同步加速器、乌得勒支大学和浦项加速器实验室开创了一种新的成像方法，可以以高空间和时间分辨率捕获氧化钒(VO2)中光诱导的相变。

研究人员实施的新技术基于自由电子激光器的相干X射线高光谱成像，这使他们能够在纳米尺度上可视化并更好地理解这个非常著名的绝缘体到金属的相变量子材料。

晶体VO2已广泛用于研究光致相变。它是第一种通过时间分辨X射线衍射跟踪其固-固转变的材料，并且首次使用超快X射线吸收技术研究了其电子性质。在室温下，VO2处于绝缘相。然而，如果将光照射到材料上，就有可能破坏钒离子对的二聚体，并推动从绝缘相到金属相的转变。

在他们的实验中，该研究的作者准备了薄薄的VO2样本，并使用金掩模来定义视野。然后，样品被带到浦项加速器实验室的X射线自由电子激光设备，在那里光学激光脉冲诱发瞬态阶段，然后被超快X射线激光脉冲探测。相机捕捉到散射的X射线，并使用两种不同的方法将相干散射图案转换为图像：傅立叶变换全息术(FTH)和相干衍射成像(CDI)。图像是在一系列时间延迟和X射线波长下拍摄的，以构建具有150飞秒时间分辨率和50纳米空间分辨率的过程电影，同时还具有完整的高光谱信息。

压力的惊人作用

新方法使研究人员能够更好地了解VO2相变的动力学。他们发现压力在光致相变中的作用比之前预期或假设的要大得多。

“我们看到瞬态阶段并不像人们认为的那样奇异!我们看到的不是真正的非平衡阶段，而是我们被这样一个事实误导了：超快转变本质上会导致巨大的内部压力样品比大气压高数百万倍。这种压力会改变材料特性并需要时间来放松，使其看起来像是一个瞬态阶段，”ICFO博士后研究员AllanJohnson说。“使用我们的成像方法，我们看到，至少在这种情况下，我们确实看到的皮秒动力学与任何纳米级变化或奇异相之间没有联系。因此，看起来其中一些结论必须重新审视”

要确定压力在该过程中所起的作用，使用高光谱图像至关重要。“通过将成像和光谱学结合到一张伟大的图像中，我们能够检索更多信息，使我们能够真正看到详细的特征并准确破译它们的来源，”约翰逊继续说道。“这对于观察我们晶体的每个部分并确定它是正常的还是奇异的非平衡相是必不可少的——有了这些信息，我们能够确定在相变期间我们晶体的所有区域都是一样，除了压力。”

具有挑战性的研究

研究人员在实验中面临的主要挑战之一是确保VO2的晶体样品在每次被激光照射后都能恢复到其原始起始相。为了保证这种情况会发生，他们在同步加速器上进行了初步实验，在那里他们采集了几个晶体样本，并反复将激光照射在它们身上，以测试它们恢复到原始状态的能力。

第二个挑战在于获得X射线自由电子激光器，大型研究设施，在这些设施中进行实验的时间窗口非常具有竞争力和需求，因为世界上只有少数几个。约翰逊回忆说：“由于COVID-19的限制，我们不得不在韩国隔离两周，然后我们才用短短五天的时间进行一次注射，使实验成功，所以那是一段紧张的时间。”

尽管研究人员将目前的工作描述为基础研究，但这项技术的潜在应用可能多种多样，因为他们可以“观察极化子在催化材料内部的移动，尝试对超导性本身进行成像，甚至通过观察和成像内部来帮助我们理解新型纳米技术纳米级设备”，约翰逊总结道。